Os smurfs são governados pelo Papai Smurf/Grande Estrumpfe, e estão sempre a fugir das maldades do Gargamel, um feiticeiro que vive perto da aldeia, e seu gato Azrael (Cruel).

Gargamel descobriu um segredo para roubar os smurfs, uma fórmula mágica que  lhe daria a ele o poder de ser o maior mago do mundo. Porém, Papai Smurf/Grande Estrumpfe resgatou a smurfette e decidiu reunir os seus irmãozinhos. O mago feioso tem um gato chamado Cruel, que é o seu melhor confidente e é mil vezes mais inteligente do que ele. O mago é desastrado e burro, nunca conseguindo alcançar seu objetivo contra as pequenas criaturinhas, ora querendo comê-las, ora querendo um pedaço delas para ter o seu poder mágico poderoso.