Smurfette/ Estrumpfina: É a única Smurf feminina, foi criada por Gargamel como um plano de atrair os Smurfs para uma armadilha, mas Smurfette resolveu ficar para sempre com os Smurfs.

Papai Smurf /Grande Estrumpfe: O chefe da vila dos Smurfs. Tem um barrete vermelho, diferente dos populares barretes brancos dos outros Smurfs.

Vexy: Gargamel criou-a para capturar os smurfs, depois o Papai smurf a transforma numa smurf.

Hackus: Irmão de Vexy, com ele ocorreu o mesmo que a Smurfette e a Vexy.

Gargamel e seu gato Azrael (Cruel): Inicialmente Gargamel queria apenas comer os Smurfs; mas mais tarde descobriu uma fórmula para obter ouro (no mínimo seis pedrinhas) para transformar em Smurfs 

Vaidoso: Tem florzinha no barrete e vive admirando-se aos espelhos. em espelhos. Observa-se  e a única pessoa que ele admira além de si mesmo é a Smurfette/Estrumpfina (quem, aliás, todos os Smurfs admiram) mas não mais do que a si mesmo.

Génio: Smurf estudioso e inventor. É também o mais chato, sempre corrigindo os outros, por vezes irritando-os a ponto de lhe darem marretadas. É o único que usa óculos.

Arrojado: Um smurf atrevido, corajoso que está sempre pronto para uma aventura.